L'approccio di Fokker-Planck (FP) per descrivere numericamente la cinetica vibrazionale è validato in questo lavoro. Questo approccio ha dimostrato di essere circa 1000 volte più veloce del solito metodo da stato a stato (STS) per calcolare una funzione di distribuzione vibrazionale (VDF) in condizioni stazionarie. Il plasma debolmente ionizzato, privo di equilibrio, è il caso di prova di questa dimostrazione, in considerazione della sua importanza per la produzione di carburanti carbon neutral. I VDF ottenuti attraverso la risoluzione di un'equazione FP e attraverso il solito approccio STS vengono confrontati nelle stesse condizioni, considerando gli stessi dati cinetici. La dimostrazione è mostrata per le reti chimiche di crescente generalità nella cinetica vibrazionale delle molecole poliatomiche, tra cui scambi V-V, rilassamento V-T, reazioni V-V 'intermodali ed eccitazione attraverso collisioni e-V. Il metodo FP si dimostra accurato per descrivere la cinetica vibrazionale della modalità di stiramento asimmetrico di CO2, pur essendo molto più veloce dell'approccio STS. In questo modo viene valutata la validità quantitativa dell'approccio FP nella cinetica vibrazionale, rendendolo un'alternativa pienamente praticabile ai solutori di STS, che può essere utilizzata con altri processi, molecole e condizioni fisiche.

The Fokker-Planck (FP) approach to describe vibrational kinetics numerically is validated in this work. This approach is shown to be around 1000 times faster than the usual state-to-state (STS) method to calculate a vibrational distribution function (VDF) in stationary conditions. Weakly ionized, nonequilibrium CO2 plasma is the test case for this demonstration, in view of its importance for the production of carbon-neutral fuels. VDFs obtained through the resolution of an FP equation and through the usual STS approach are compared in the same conditions, considering the same kinetic data. The demonstration is shown for chemical networks of increasing generality in vibrational kinetics of polyatomic molecules, including V-V exchanges, V-T relaxation, intermode V-V′ reactions, and excitation through e-V collisions. The FP method is shown to be accurate to describe the vibrational kinetics of the CO2 asymmetric stretching mode, while being much faster than the STS approach. In this way, the quantitative validity of the FP approach in vibrational kinetics is assessed, making it a fully viable alternative to STS solvers, that can be used with other processes, molecules, and physical conditions.

Validation of the Fokker-Planck Approach to Vibrational Kinetics in CO2 Plasma

Longo S.;Diomede P.
2019

Abstract

The Fokker-Planck (FP) approach to describe vibrational kinetics numerically is validated in this work. This approach is shown to be around 1000 times faster than the usual state-to-state (STS) method to calculate a vibrational distribution function (VDF) in stationary conditions. Weakly ionized, nonequilibrium CO2 plasma is the test case for this demonstration, in view of its importance for the production of carbon-neutral fuels. VDFs obtained through the resolution of an FP equation and through the usual STS approach are compared in the same conditions, considering the same kinetic data. The demonstration is shown for chemical networks of increasing generality in vibrational kinetics of polyatomic molecules, including V-V exchanges, V-T relaxation, intermode V-V′ reactions, and excitation through e-V collisions. The FP method is shown to be accurate to describe the vibrational kinetics of the CO2 asymmetric stretching mode, while being much faster than the STS approach. In this way, the quantitative validity of the FP approach in vibrational kinetics is assessed, making it a fully viable alternative to STS solvers, that can be used with other processes, molecules, and physical conditions.
L'approccio di Fokker-Planck (FP) per descrivere numericamente la cinetica vibrazionale è validato in questo lavoro. Questo approccio ha dimostrato di essere circa 1000 volte più veloce del solito metodo da stato a stato (STS) per calcolare una funzione di distribuzione vibrazionale (VDF) in condizioni stazionarie. Il plasma debolmente ionizzato, privo di equilibrio, è il caso di prova di questa dimostrazione, in considerazione della sua importanza per la produzione di carburanti carbon neutral. I VDF ottenuti attraverso la risoluzione di un'equazione FP e attraverso il solito approccio STS vengono confrontati nelle stesse condizioni, considerando gli stessi dati cinetici. La dimostrazione è mostrata per le reti chimiche di crescente generalità nella cinetica vibrazionale delle molecole poliatomiche, tra cui scambi V-V, rilassamento V-T, reazioni V-V 'intermodali ed eccitazione attraverso collisioni e-V. Il metodo FP si dimostra accurato per descrivere la cinetica vibrazionale della modalità di stiramento asimmetrico di CO2, pur essendo molto più veloce dell'approccio STS. In questo modo viene valutata la validità quantitativa dell'approccio FP nella cinetica vibrazionale, rendendolo un'alternativa pienamente praticabile ai solutori di STS, che può essere utilizzata con altri processi, molecole e condizioni fisiche.
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