Viene proposto e dimostrato un nuovo approccio per calcolare la funzione di distribuzione vibrazionale delle molecole in un mezzo che fornisce energia per l'eccitazione vibrazionale. L'approccio è un miglioramento dei metodi di soluzione basati sull'equazione di Fokker-Planck (FP) alla deriva di diffusione per una doppia funzione differenziabile che rappresenta le popolazioni vibrazionali su una scala di energia interna continua. Una soluzione numerica autoconsistente evita le approssimazioni utilizzate nelle precedenti soluzioni analitiche. Il flusso di dissociazione, un parametro chiave nell'equazione FP, viene fissato usando la cinetica della dissociazione molecolare da livelli quasi continuum, in modo che la cinetica vibrazionale diventi un problema funzionale. L'approccio è dimostrato per la cinetica dello stiramento asimmetrico della CO2, dimostrando che rappresenta un'alternativa, potenzialmente molto più efficiente in termini computazionali, all'approccio stato-stato attualmente solito che si basa sulla cinetica delle popolazioni dei singoli livelli e fornisce una visione complementare del processo di dissociazione.

A new approach to calculate the vibrational distribution function of molecules in a medium providing energy for vibrational excitation is proposed and demonstrated. The approach is an improvement of solution methods based on the drift-diffusion Fokker-Planck (FP) equation for a double differentiable function representing the vibrational populations on a continuum internal energy scale. A self-consistent numerical solution avoids approximations used in previous analytical solutions. The dissociation flux, a key parameter in the FP equation, is fixed using the kinetics of molecular dissociation from near-continuum levels, so that the vibrational kinetics becomes a functional problem. The approach is demonstrated for the kinetics of asymmetric stretching of CO2, showing that it represents an alternative, potentially much more efficient in computational terms, to the presently usual state-to-state approach which is based on the kinetics of the populations of individual levels, and gives complementary insight into the dissociation process.

Vibrational Kinetics in Plasma as a Functional Problem: A Flux-Matching Approach

Diomede P.
Membro del Collaboration Group
;
Longo S.
Membro del Collaboration Group
2018

Abstract

A new approach to calculate the vibrational distribution function of molecules in a medium providing energy for vibrational excitation is proposed and demonstrated. The approach is an improvement of solution methods based on the drift-diffusion Fokker-Planck (FP) equation for a double differentiable function representing the vibrational populations on a continuum internal energy scale. A self-consistent numerical solution avoids approximations used in previous analytical solutions. The dissociation flux, a key parameter in the FP equation, is fixed using the kinetics of molecular dissociation from near-continuum levels, so that the vibrational kinetics becomes a functional problem. The approach is demonstrated for the kinetics of asymmetric stretching of CO2, showing that it represents an alternative, potentially much more efficient in computational terms, to the presently usual state-to-state approach which is based on the kinetics of the populations of individual levels, and gives complementary insight into the dissociation process.
Viene proposto e dimostrato un nuovo approccio per calcolare la funzione di distribuzione vibrazionale delle molecole in un mezzo che fornisce energia per l'eccitazione vibrazionale. L'approccio è un miglioramento dei metodi di soluzione basati sull'equazione di Fokker-Planck (FP) alla deriva di diffusione per una doppia funzione differenziabile che rappresenta le popolazioni vibrazionali su una scala di energia interna continua. Una soluzione numerica autoconsistente evita le approssimazioni utilizzate nelle precedenti soluzioni analitiche. Il flusso di dissociazione, un parametro chiave nell'equazione FP, viene fissato usando la cinetica della dissociazione molecolare da livelli quasi continuum, in modo che la cinetica vibrazionale diventi un problema funzionale. L'approccio è dimostrato per la cinetica dello stiramento asimmetrico della CO2, dimostrando che rappresenta un'alternativa, potenzialmente molto più efficiente in termini computazionali, all'approccio stato-stato attualmente solito che si basa sulla cinetica delle popolazioni dei singoli livelli e fornisce una visione complementare del processo di dissociazione.
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