Insight into CO2Dissociation in Plasma from Numerical Solution of a Vibrational Diffusion Equation

La dissociazione delle molecole di CO2 nel plasma è un argomento di enorme importanza per gli studi fondamentali e alla luce del recente interesse per la cattura e i combustibili neutrali. L'eccitazione vibrazionale della molecola di CO2 svolge un ruolo importante nel processo. La complessità dei modelli attuali da stato a stato (STS) rende difficile trovare i parametri chiave. In questo articolo proponiamo, in alternativa, un metodo numerico basato sul formalismo di diffusione sviluppato in passato per studi analitici. L'equazione di Fokker-Planck non lineare è risolta dal metodo Monte Carlo a diffusione dipendente dal tempo. Le quantità di trasporto sono calcolate in base ai coefficienti di velocità STS. La modalità di allungamento asimmetrico di CO2 viene utilizzata come test case. Mostriamo che il metodo riproduce i risultati STS o una distribuzione Treanor a seconda della scelta delle condizioni al contorno. Una deriva positiva, la cui insorgenza di energia è determinata dal rapporto temperatura vibrazionale-traslazionale, porta le molecole dalla gamma di media energia alla dissociazione. I trasferimenti di energia vibrazionale-traslazionale hanno effetti trascurabili alla temperatura del gas considerata in questo studio. La possibilità di descrivere la cinetica di dissociazione come un processo di trasporto fornisce informazioni sull'obiettivo di raggiungere una conversione di CO2 efficiente.

Dissociation of CO2molecules in plasma is a subject of enormous importance for fundamental studies and in view of the recent interest in carbon capture and carbon-neutral fuels. Vibrational excitation of the CO2molecule plays an important role in the process. The complexity of the present state-to-state (STS) models makes it difficult to find the key parameters. In this paper we propose, as an alternative, a numerical method based on the diffusion formalism developed in the past for analytical studies. The nonlinear Fokker-Planck equation is solved by the time-dependent diffusion Monte Carlo method. Transport quantities are calculated from STS rate coefficients. The asymmetric stretching mode of CO2is used as a test case. We show that the method reproduces the STS results or a Treanor distribution depending on the choice of the boundary conditions. A positive drift, whose energy onset is determined by the vibrational to translational temperature ratio, brings molecules from mid-energy range to dissociation. Vibrational-translational energy transfers have negligible effect at the gas temperature considered in this study. The possibility of describing dissociation kinetics as a transport process provides insight toward the goal of achieving efficient CO2conversion. (Graph Presented).